活性氢

界面吸附的活性氢是碳氮偶联过程中的关键因素：供给不足会阻碍中间体形成，过量积累则易生成氢气、损耗电荷。

该研究将界面活性氢的生成与消耗匹配作为催化剂设计的重要切入点，通过磷化物骨架的活性氢调控与铁、镍位点的分工协作，协调碳氮中间体供给并促进偶联，为理解多反应物电催化中的加氢与副反应竞争提供了新视角，也为开发非贵金属尿素电合成催化剂及其他碳氮偶联体系提供了设计思路。

关键偶联步骤的反应自由能由磷化镍上的0.98eV降至铁掺杂磷化镍上的0.33eV，同时底物加氢在热力学上优于活性氢复合析出氢气，氨等竞争产物由此受到抑制。

该研究将界面活性氢的生成与消耗匹配作为催化剂设计的重要切入点，通过磷化物骨架的活性氢调控与铁、镍位点的分工协作，协调碳氮中间体供给并促进偶联，为理解多反应物电催化中的加氢与副反应竞争提供了新视角，也为开发非贵金属尿素电合成催化剂及其他碳氮偶联体系提供了设计思路。

近日，中国科学院东莞材料科学与技术研究所/松山湖材料实验室研究员刘利峰团队联合东南大学教授沈来宏团队，提出界面活性氢通量调控策略，构筑铁掺杂磷化镍纳米片阵列，使磷化物发挥“活性氢阀”作用，协调活性氢的生成与定向消耗，并通过铁、镍位点协同促进碳氮偶联，实现尿素的高选择性合成。

在机制层面，原位拉曼光谱、准原位电子顺磁共振和在线差分电化学质谱共同揭示了“活性氢阀”的作用方式。