高电压准固态锂金属电池界面调控研究获新进展
高电压准固态锂金属电池界面调控研究获新进展
近日，中国科学院东莞材料科学与技术研究所/松山湖材料实验室研究员刘利峰团队联合华南师范大学教授舒东团队、东莞理工学院教授何运兵团队，针对高电压正极与锂金属负极对界面性能要求难以兼顾的难题，设计了Janus（双面）准固态复合电解质（Janus QSCE），通过在正极侧和负极侧实施差异化的界面调控，实现了两侧界面功能需求的空间解耦，同时保持了连续的Li + 传输通道。相关成果发表于《材料化学杂志A》，并获选为该期刊封底亮点展示。
论文获选当期期刊封底亮点展示。研究团队供图，下同
锂金属负极凭借其极高的理论比容量和极低的电化学电位，与高电压正极匹配被认为是提升锂电池比能量的重要途径。然而，高电压正极与锂金属负极对电解质界面的要求存在显著差异：正极侧需要优异的氧化稳定性和快速的Li + 输运能力，负极侧则要求能够调控Li + 沉积行为、抑制锂枝晶生长的稳定界面。目前报道的大多数（准）固态电解质仍采用组成和功能相对均一的结构，对两极界面施加相同或近似的调控策略，因而难以同时满足高电压耐受性、锂金属界面稳定性和离子传导性能的综合需求。
为化解上述矛盾，研究团队提出了Janus准固态复合电解质设计方案。该体系以Li 1.3 Al 0.3 Ti 1.7 (PO 4 ) 3 (LATP) 和聚甲基丙烯酸甲酯（PMMA）分别对常规聚乙烯（PE）隔膜进行双侧界面修饰，形成LATP/PE/PMMA功能隔膜，并以其为支撑骨架，通过原位聚合方法构建出Janus QSCE。与常规对称型电解质不同，该设计将正极侧和负极侧的界面功能在空间上分离：在正极侧，NASICON型无机电解质LATP对TFSI - 阴离子具有强吸附作用，可促进锂盐解离和Li + 迁移，从而提升高电压适配性；在负极侧，PMMA薄层通过其酯基与Li + 的强配位效应，调控界面处Li + 的配位环境，有效稳定锂金属在沉积/剥离循环过程中的界面行为。
在原位聚合体系方面，团队进一步采用聚合诱导相分离策略构建了双相准固态电解质。该电解质由交联的P(PEGDA-co-VEC)聚合物网络和SN-LiTFSI-LiDFOB深共晶相组成：交联聚合物网络提供三维结构支撑并限域液相组分，深共晶相则在聚合过程中形成连续的虫状离子传输域，为Li + 迁移提供低阻抗通道。研究表明，当聚合物与SN质量比为1∶1时，体系可兼顾结构稳定性与离子输运性能。