新策略实现硝酸盐高选择性还原为氮气

本报讯（记者朱汉斌）广东省科学院测试分析研究所（中国广州分析测试中心）副研究员成晖联合广州大学、安阳工学院等单位研究人员，提出光诱导工作态电子富集策略，成功构筑铜诱导电子重构金界面（ER-Au），实现了硝酸盐向惰性氮气的高选择性电催化转化。相关成果近日发表于《德国应用化学》。

硝酸盐是水体中常见的含氮污染物，其过量累积对水生态环境和人体健康构成威胁。电催化硝酸盐还原具有条件温和、过程可控、装置紧凑等优势，但反应过程中通常易生成氨、亚硝酸盐等可溶性含氮产物。就水体净化目标而言，将硝酸盐高选择性转化为环境无害的氮气，仍面临氮-氮偶联与连续加氢路径之间的竞争挑战。

针对上述问题，研究团队成功构建了ER-Au催化剂。铜原子的引入打破了金层原有的均一配位环境，形成了具备金-铜邻近位点、低配位金位点及局部应变区域的可极化界面，为光照和阴极偏压下的界面电荷重分布奠定了结构基础。

该研究发现，在660纳米光照条件下，ER-Au呈现显著的富电子工作态，驱动NO相关中间体由加氢路径转向氮-氮偶联路径。在pH值为1的酸性电解液中，硝酸盐还原为氮气的法拉第效率达到90.84%。原位和准原位表征结果显示，高氮气选择性主要源于富电子界面对中间体后续转化路径的调控，而非简单富集含氮中间体。

该研究揭示了工作态电子富集驱动氮-氮偶联及氮气选择性生成的机制，为酸性条件下硝酸盐深度净化及终点选择性电催化界面设计提供了新思路。

相关论文信息：https://doi.org/10.1002/anie.7025212

主题：硝酸盐