科学网—天津理工大学王姝萱/杨蕾/贺刚等：水辅助取向+二次冷等静压：实现无压烧结高性能纯h-BN陶瓷-清华大学出版社学术期刊的博文
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2026-5-15 10:36
| 个人分类: JAC | 系统分类: 论文交流
原文出自 Journal of Advanced Ceramics ( 先进陶瓷 ) 期刊
Cite this article:
Wang S, Yang Y, Yang L, et al. Secondary cold isostatic pressing assisted pressureless sintering of high density h-BN ceramics. Journal of Advanced Ceramics, 2026, https://doi.org/10.26599/JAC.2026.9221307
文章 DOI ： 10.26599/JAC.2026.9221307
ResearchGate ： Secondary cold isostatic pressing assisted pressureless sintering of high density h-BN ceramics
基金支持：
本工作得到中国国家自然科学基金（ 12374030 和 12304455 ）的支持。
一、 导读
六方氮化硼（ h-BN ）陶瓷作为先进陶瓷材料，工业制备依赖于热压烧结，但制品尺寸和产率受限，成本居高不下。若采用常规无压烧结，则致密化困难。本文提出“二次冷等静压辅助无压烧结”新策略，并通过水润滑机制辅助调控 h-BN 晶粒分布状态，成功构建出高度取向的层状结构，优化后样品相对密度提高至 91.90% ，面内热导率可达 57.16 W·m -1 ·K -1 ，与常规热压烧结制品性能相当。该方法无杂质引入，工艺简单、成本低廉，为 h-BN 陶瓷的工业规模化生产提供了可行路径。
二、 研究背景
六方氮化硼（ h-BN ）陶瓷具备高热导率、优异电绝缘性、良好热稳定性及化学稳定性，广泛应用于高端电子封装、导热绝缘器件、高温结构部件等领域。工业化制备主要依赖于热压烧结，这使得制品的尺寸和产率受限，导致成本居高不下。无压烧结具有工艺简单、生产成本低以及可制备大尺寸和复杂形状结构件的优点。然而， h-BN 具有极强的共价键特性，自扩散系数极低，在无压烧结情况下，采用非晶原料、添加单质硼，以及其他液相烧结助剂等方法，均无法避免片层晶粒生长形成“卡片房”结构，导致其烧结致密度降低，已有报道无压烧结 h-BN 陶瓷的相对密度均 <90% 。自 h-BN 首次合成的半个多世纪以来，通过无压烧结实现其致密化一直是该领域致力解决的核心难题。
三、文章亮点
（ 1 ）提出了二次冷等静压辅助无压烧结策略，以价格低廉的商用微米级 h-BN 粉末为原料，制备高密度 h-BN 陶瓷。
（ 2 ）利用水作为瞬态润滑剂诱导 h-BN 片层晶粒沿 c 轴平行于压力方向取向，为 h-BN 陶瓷致密化奠定基础；发现了二次冷等静压工艺有效修复干燥产生的裂纹，促使片层堆叠紧密，将生坯相对密度提高至 98.10% ，为无压烧结提供高致密坯体。
（ 3 ）揭示了氧杂质对致密化的影响，低氧下可显著抑制高温下硼氧化物挥发，避免孔隙生成，使样品相对密度保持在 91.90% ；同时低氧粉体有利于减少声子散射，将 h-BN 陶瓷面内热导率提高至 57.16 W·m -1 ·K -1 。
四、研究结果及结论
（ 1 ）结合水润滑机制对 h-BN 坯体最佳成型条件的研究
该研究以商用微米级 h-BN 粉体为原料，以去离子水为润滑剂，研究了润滑剂含量、成型压力、粉体粒径对 h-BN 坯体密度的影响。研究表明在 5 wt% H 2 O ， 300 MPa 和采用 BN20 粉体的成型条件下 h-BN 坯体的密度达到最大值，相对密度为 94.60% 。此外，水有助于层状 h-BN 在成型过程中沿 c 轴平行于单轴压力方向进行取向、重排及堆叠，这为 h-BN 陶瓷致密化提供了基础。
图 1 初始成型后及干燥后 h-BN 生坯的密度与相对密度： (a) 水含量的影响（ UP 表示单轴压力）， (b) 成型压力的影响， (c) 粉体粒径的影响；采用不同水含量成型的 h-BN 生坯截面 SEM 图像： (d) 0 wt% H 2 O ， (e) 5 wt% H 2 O ， (f) 干燥后的 h-BN 生坯。
（ 2 ）二次冷等静压（ CIP(II) ）辅助无压烧结 h-BN 陶瓷的制备
该研究采用二次冷等静压辅助无压烧结工艺成功制备了高密度 h-BN 陶瓷材料。研究表明，干燥过程中水的挥发，会在坯体中形成孔隙缺陷，甚至拓展为裂纹，使得坯体致密度降低，在 1800 ℃ 下保温 2h 后，其致密度将会大幅衰减至 ~77% （常规无压烧结水平）。而 CIP(II) 工艺可有效修复坯体干燥过程中产生的裂纹，制备出的 h-BN 坯体具有紧密堆积的层状取向结构，相对密度提高至 98.10% ，热导率和抗压强度较 CIP(II) 前分别提高了 59% 和 117% ，在 1800 ℃ 下保温 2h 后该坯体在烧结后相对密度可达 89.52% ，面内热导率达到 56.53 W·m -1 ·K -1 。 CIP(II) 工艺为水润滑后无压烧结 h-BN 陶瓷提供了可靠的结构基础，具有加工简便、成本低廉的优势。
图 2 (a) 烧结温度分别对干燥后和 CIP(Ⅱ) 处理后样品密度的影响。不同烧结温度下 CIP(Ⅱ)-BN20 陶瓷： (b) 垂直于压力方向平面（记为 TS ）的 X 射线衍射图谱， (c) 平行于压力方向平面（记为 SS ）的 X 射线衍射图谱， (d) IOP 值和抗压强度， (e) 面内（上）与面外（下）热导率， (f) 氧含量。
（ 3 ）调控粉体氧含量对 h-BN 陶瓷的性能优化
在无助剂情况下， h-BN 陶瓷在无压烧结过程中的密度降低，是由原料中含硼氧化物挥发（高蒸气压）和氮化（石墨炉内的碳热还原氮化）形成的孔隙和“卡片房”结构导致的。该研究探究了粉体氧含量对陶瓷密度、导热性能和介电性能的影响。随着粉体氧含量增加， 1800 ℃ 无压烧结后样品密度呈下降趋势。采用氧含量低至 0.10% 的原料粉体，成功制备出相对密度高达 91.90% 的 h-BN 陶瓷。同时，降低氧含量可有效净化晶界，制备的纯 h-BN 陶瓷具有优异的热导率（面内热导率为 57.16 W·m -1 ·K -1 ）与介电性能（介电常数为 4.73 ），在电子封装等应用领域展现出广阔的应用前景。
图 3 粉体氧含量对 CIP(Ⅱ)-BN20 陶瓷密度的影响： (a) CIP(Ⅱ) 生坯及 CIP(Ⅱ)-BN20 陶瓷的密度变化， (b) CIP(Ⅱ)-BN20 陶瓷的密度损失率。不同氧含量粉体制备的 CIP(Ⅱ)-BN20 陶瓷： (c) TS 平面 X 射线衍射图谱， (d) SS 平面 X 射线衍射图谱， (e) 面内（上）与面外（下）热导率， (f) 升温速率曲线， (g) 热成像图， (h) 介电常数， (i) 介电损耗。
五、 作者及研究团队简介
王姝萱（第一作者） ，天津理工大学，硕士研究生，研究方向为氮化硼陶瓷及其导热复合材料的制备研究。
杨蕾（通讯作者） ，天津理工大学功能晶体研究院，副教授。主要从事氮化物粉体合成、非线性光学晶体生长及性能研究。
贺刚（通讯作者） ，天津理工大学功能晶体研究院，研究员。主要开展氮化物陶瓷、高导热复合材料制备技术及工程应用研究。
作者及研究团队在 Journal of Advanced Ceramics 上发表的相关代表作：
CHEN S, WANG L, HE G, et al. Microstructure and properties of porous Si3N4 ceramics by gelcasting-self-propagating high-temperature synthesis (SHS). Journal of Advanced Ceramics , 2022, 11(1): 172-183. https://doi.org/10.1007/s40145-021-0525-7
《先进陶瓷（英文）》（ Journal of Advanced Ceramics ） 期刊简介
《先进陶瓷（英文）》于 2012 年创刊， 清华大学 主办， 清华大学出版社 出版， 清华大学新型陶瓷材料全国重点实验室 提供学术支持，创刊主编为中国工程院院士、清华大学李龙土教授，主编为中国科学院院士、清华大学林元华教授、苏州国家实验室周延春教授、广东工业大学林华泰教授和哈尔滨工业大学张幸红教授。该刊主要发表先进陶瓷领域的高质量原创性研究和综述类学术论文，涉及先进陶瓷的制备、结构表征、性能评价的各个细节，尤其侧重新材料研制和先进陶瓷基础科学研究等重要方面，致力于在世界先进陶瓷领域搭建学术交流平台，引领和促进先进陶瓷学科的发展。已被 SCIE 、 Ei Compendex 、 Scopus 、 DOAJ 、 CSCD 等数据库收录。现为月刊， 2025 年发文量为 202 篇； 2025 年 6 月发布的影响因子为 16.6 ，连续 5 年位列 Web of Science 核心合集“材料科学，陶瓷”学科 34 种同类期刊第 1 名； 2024 年 11 月入选“中国科技期刊卓越行动计划二期”英文领军期刊项目； 2025 年入选中国科学院文献情报中心期刊分区表材料科学 1 区 Top 期刊。 2023 年起，本刊结束与国际出版商的合作，改由清华大学出版社自主研发、拥有自主知识产权的科技期刊国际化数字出版平台 SciOpen 独家发布，标志着该刊结束多年来“借船出海”的办刊模式，回归本土独立运营，也是我国优质英文期刊中最早回归国产平台的期刊之一。
期刊主页： https://www.sciopen.com/journal/2226-4108
投稿地址： https://mc03.manuscriptcentral.com/jacer
期刊 ResearchGate 主页： https://www.researchgate.net/journal/Journal-of-Advanced-Ceramics-2227-8508
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